Ab initio istraživanje interakcija organskih onečišćivala i poli(etilen tereftalata)

diplomski rad

• Naslov (engleski): Computational investigation of the interactions of organic pollutants and poly(ethylene terephthalate)
• Autor: Lovrena Kos
• Mentor: Marin Kovačić (mentor)
• Član povjerenstva: Marin Kovačić (predsjednik povjerenstva)
• Član povjerenstva: Josipa Papac Zjačić (član povjerenstva)
• Član povjerenstva: Iva Movre Šapić (član povjerenstva)
• Ustanova koja je dodijelila akademski / stručni stupanj: Sveučilište u Zagrebu; Fakultet kemijskog inženjerstva i tehnologije; Zagreb
• Datum i država obrane: 2024-09-26, Hrvatska
• Znanstveno / umjetničko područje, polje i grana: TEHNIČKE ZNANOSTI; Kemijsko inženjerstvo

Sažetak

Poli(etilen tereftalat) (PET) je široko korišten polimer, kojeg odlikuju izvrsna mehanička svojstva i kemijska otpornost. Zahvaljujući raširenoj uporabi, često dospijeva u okoliš, gdje se fragmentira na mikro- i nanočestice. U takvom obliku može ostvariti interakcije s raznim organskim onečišćivalima, što ima znatne okolišne implikacije. Ab initio metode pružaju mogućnost detaljnog istraživanja tih interakcija na atomskom nivou, što omogućuje razumijevanje temeljnih sila koje upravljaju vezivanjem organskih molekula na površinu
PET-a. U ovom radu provedeno je istraživanje interakcija između PET-a i dvaju organskih onečišćivala: fenola i anilina, korištenjem DFT metode M06L(GD3)/6-31G(d,p) za geometrijsku optimizaciju modelnih sustava PET-fenol i PET-anilin u softverskom paketu Gaussian. Energija interakcije određena je koristeći osnovni skup 6-31++G(d,p), kako bi se dodatno pokušale bolje opisati disperzijske interakcije. Nadalje, korištena je „counterpoise“ metoda kako bi se korigirala pogreška superpozicije osnovnih skupina. Dobivene energije kompleksacije sustava PET-fenol i PET-anilin su negativne, što ukazuje na stabilnost kompleksa. Međutim, analiza dekompozicije energije otkriva kako sustav PET-anilin ima jače disperzijske interakcije i manju repulziju, što rezultira stabilnijim kompleksom u usporedbi sa sustavom PET-fenol. Elektrostatske interakcije slične su u oba sustava, a parcijalni naboji dobiveni Merz-Kollman analizom ukazuju na jake negativne naboje na kisikovim atomima, što omogućuje stvaranje vodikovih veza. Vizualizacija elektrostatskog potencijala također ide u prilog tomu, pri čemu su kisikovi i dušikovi atomi ključni u stvaranju elektrostatskih interakcija.

Sažetak (engleski)

Poly(ethylene terephthalate) (PET) is a widely used polymer known for its excellent mechanical properties and chemical resistance. Due to its extensive use, it often ends up in the environment, where it fragments into micro- and nanoparticles. In these forms, it can interact with various organic contaminants, leading to significant environmental implications. Ab initio methods provide the opportunity to investigate these interactions in detail at the atomic level, enabling an understanding of the fundamental forces that govern the binding of organic molecules to the surface of PET. In this study, interactions between PET and two organic pollutants, phenol and aniline, were investigated using the DFT method M06L(GD3)/6-31G(d,p) for the geometric optimization of the interacting model systems, i.e., PET-phenol and PET-aniline in the Gaussian software package. The interaction energy was determined using the 6-31++G(d,p) basis set to better account for dispersion interactions. Furthermore, the "counterpoise" method was applied to correct for the basis set superposition error (BSSE). The resulting complexation energies for the PET-phenol and PET-aniline systems were negative, indicating favourable interactions and complex stability. However, the energy decomposition analysis revealed that the PET-aniline system exhibits stronger dispersion interactions and lower repulsion, leading to a more stable complex compared to the PET-phenol system. The electrostatic interactions were similar in both systems, with partial charges obtained from the Merz-Kollman analysis indicating significant negative charges on oxygen atoms, facilitating hydrogen bond formation. The visualization of the electrostatic potential further supported this, showing that oxygen and nitrogen atoms are key contributors to the electrostatic interactions.

• Ključne riječi: dekompozicija energije; DFT; interakcije; mikroplastika; PET
• Ključne riječi (engleski): energy decomposition; DFT; interactions; microplastics; PET
• Jezik: hrvatski
• URN:NBN: urn:nbn:hr:149:502511
• Studijski program: Naziv: Kemijsko inženjerstvo; Vrsta studija: sveučilišni; Stupanj studija: diplomski; Akademski / stručni naziv: sveučilišni/a magistar/magistra inženjer/inženjerka kemijskog inženjerstva (univ. mag. ing. cheming.)
• Vrsta resursa: Tekst
• Način izrade datoteke: Izvorno digitalna
• Prava pristupa: Rad dostupan nakon; Datum isteka embarga: 2026-10-05
• Datum i vrijeme pohrane: 2024-11-07 10:15:43